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雖然提高鋰鋁石固態電解質中非等價陽離子置換濃度可以提升固態電池性能，但尚未嘗試突破已知的置換上限。鑒于此，韓國高麗大學Dong-Wan Kim、韓國科學技術院Jin Gu Kang等采用單溶劑介導方法提高了Li_6+xP_1?xSi_xS₅Br固態電解質的置換上限。

本文要點：

（1）通過這種方法，置換上限達到了約40%，而通過固態球磨法得到的置換上限約為30%。通過監測晶面間距、拉曼位移和離子電導率隨置換水平的變化，驗證了這一結果。Li_6.4P_0.6Si_0.4S₅Br的離子電導率高達約3.1 mS cm^?1，超過了球磨法得到的結果。置換上限的提高歸因于粒子尺寸的減小，從而增加了粒子的表面積與體積比。這個解釋得到了基于空間電荷層內置換物質積累的理論框架的支持，該理論預測了技術上限如何依賴于表面積與體積的比率。

（2）一個Li//Li_6.4P_0.6Si_0.4S₅Br//Li對稱電池在長時間循環中展示了優異的鋰金屬沉積與剝離性能。一個包含Li_6.4P_0.6Si_0.4S₅Br的全電池在0.2 C下經過50次循環后，仍保留了約67%的初始容量（143 mAh g^?1），為96 mAh g^?1，并且在1C下提供了76 mAh g^?1的容量。

J. W. Choi, W.-J. Kim, S.-H. Hwang, S.-C. Kim, Y. Shin, S. Ahn, Y. J. Lee, J. G. Kang, D.-W. Kim, Breaking the Upper Limit of Substitution Concentration in Li Argyrodite Solid Electrolytes Using a Single-Solvent-Mediated Approach. Adv. Energy Mater. 2025, 2500532.

https://doi.org/10.1002/aenm.202500532