光催化將水蒸氣全分解（OWVS）為氫氣和氧氣，這不僅有可能避免氧氣還原反應重整生成水（H2O）的逆反應，還可以在沒有液態水的情況進行制氫。但是，由于光催化劑對水蒸氣的吸收能力較弱，這種嘗試至今仍是空白。
有鑒于此，哈爾濱理工大學張鳳鳴教授、董鴻副教授等首次報道將COF的吸水能力和光催化活性結合，實現可見光驅動的水蒸氣全分解。
本文要點：
（1）
通過引入三吡啶三嗪片段，實現了Tp-COF骨架的全水分解活性。Pt@Tp-TAPyT-COF 在可見光驅動下實現了較高的產氫和產氧速率，分別為148.4和74.8 μmol g?1 h?1。在水蒸氣條件下，Pt@Tp-TAPyT-COF甚至能夠驅動水蒸氣全分解且不發生逆反應。
通過優化β-酮胺部分的結構，發現Pt@DHTA-TAPyT-COF表現出最佳的水蒸氣全分解活性，產氫和產氧速率分別為51.2和25.6 μmol g?1 h?1。通過45 h的連續活性測試，進一步證實了水蒸氣全分解比傳統固-液體系全水分解相比具有優勢。
（2）
進一步的實驗表明，共價有機框架中的羰基O和吡啶N原子作為吸水位點，并且被吸附的水分子能夠同時促進共價有機框架中的水分解反應。
參考文獻
Jin-Da Qu, Ya Wang, Ting-Ting Sun, Xiao-Yu Chu, Yan-Xia Jiang, Nan-Nan Zhang, Zhi-Hao Zhao, Hong Dong, Ya-Qian Lan, Feng-Ming Zhang, Engineering Covalent Organic Frameworks for Photocatalytic Overall Water Vapor Splitting, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202502821
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202502821
