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調節過渡金屬自旋態能夠作為一種強有力的策略調控電催化活性。但是這種策略在電催化還原CO₂仍然具有挑戰，這是因為目前還沒有催化劑的理性設計策略。

有鑒于此，新加坡國立大學林彥瑋(Yanwei Lum)、奧克蘭大學王子運教授等報道研究P摻雜如何影響鐵磁性單原子催化劑（Fe, Co, Ni），并且調節自旋態。

本文要點：

（1）

比如Fe SAC使用P摻雜能夠將FeN₄的低自旋態（d_{x2- y2}⁰, d_z2⁰, d_xz², d_yz¹, d_xy²）變為FeN₃P的高自旋態（d_x2-y2⁰, d_xz¹, d_yz¹, d_z2¹, d_xy²）。隨后通過一系列表征技術，包括XAS、ESR、SQUID等對其進行表征研究。

在CO₂R電催化反應中，Fe-N₃-P SAC活性位點的催化劑實現>90 %的CO法拉第效率，非常寬的電勢區間（≈530 mV）、最大CO部分電流密度達到≈600 mA cm^-2。

（2）

DFT理論計算結果表明，高自旋Fe³⁺物種具有d_xz/d_yz-π*化學鍵，表現增強的電荷反饋作用，增強*COOH吸附，促進生成CO。

總之，這項研究結果展示了調節SAC單原子自旋能夠增強CO₂R催化活性。

參考文獻

Yipeng Zang, Yan Liu, Ruihu Lu, Qin Yang, Bingqing Wang, Mingsheng Zhang, Yu Mao, Ziyun Wang, Yanwei Lum, Tuning Transition Metal 3d Spin state on Single-atom Catalysts for Selective Electrochemical CO₂ Reduction, Adv. Mater. 2025

DOI: 10.1002/adma.202417034

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202417034