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電化學(xué)還原氮氧化物（NORR）在地下水和工業(yè)廢水之中氮氧化物的電化學(xué)脫氮以及電化學(xué)合成氨領(lǐng)域非常重要，因此受到人們的廣泛關(guān)注。但是人們對(duì)于NORR的詳細(xì)機(jī)理以及產(chǎn)物選擇性的影響因素并沒(méi)有深入理解。

有鑒于此，康奈爾大學(xué)Héctor D. Abru?a等報(bào)道利用DEMS（微分電化學(xué)質(zhì)譜）和ATR-FTIR表征技術(shù)的結(jié)合，在堿性和酸性電解液中的NO的吸附和NORR反應(yīng)過(guò)程的吸附物種和產(chǎn)生的溶液相物種進(jìn)行表征，因此能夠?qū)t催化劑的過(guò)電勢(shì)依賴的產(chǎn)物和表面吸附物種之間建立關(guān)聯(lián)。

本文要點(diǎn)：

（1）

通過(guò)SEIRA光譜表征鑒定NO_ad,M, NO_ad,B, NO_ad,L, NO_2,ad吸附物種，并且發(fā)現(xiàn)過(guò)電勢(shì)依賴的強(qiáng)度對(duì)產(chǎn)物選擇性密切相關(guān)。在超過(guò)產(chǎn)氫的過(guò)電勢(shì)區(qū)間內(nèi)，N₂O是唯一產(chǎn)物，這是因?yàn)槿跷絅O的還原導(dǎo)致。相比的是，只有在產(chǎn)氫的區(qū)域才可能生成NH₃和NH₂OH，這是由強(qiáng)吸附的NO和吸附H之間反應(yīng)生成的。N₂是少量產(chǎn)物，N₂是由N₂O和吸附H之間還原生成。在酸性電解液中，生成N₂受到顯著阻礙，這是因?yàn)樗嵝泽w系具有更快的NO還原（比NH₃/NH₂OH更快），因此降低產(chǎn)氫區(qū)間內(nèi)的NO覆蓋度。

（2）

為了實(shí)現(xiàn)選擇性還原NO制備N(xiāo)H₃/NH₂OH，在酸性和堿性電解液中都必須將過(guò)電勢(shì)保持在0.1-0.2 V vs RHE，保證緩慢的NO供應(yīng)，酸性體系具有更快的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，因此是更加優(yōu)選的反應(yīng)條件。這些光譜表征結(jié)果和NORR反應(yīng)機(jī)理的研究有助于設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)效率更高的NORR催化劑，開(kāi)發(fā)合適的選擇性合成氨的反應(yīng)條件。

參考文獻(xiàn)

Hongsen Wang and Héctor D. Abru?a*, Coupled Differential Electrochemical Mass Spectrometry and Surface-Enhanced Infrared Absorption Spectroscopic Studies Unravel the Mechanism of Nitric Oxide Electroreduction on Platinum, J. Am. Chem. Soc. 2025

DOI: 10.1021/jacs.4c16057

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c16057