不可控的鋰（Li）枝晶生長和復(fù)雜的電極/電解質(zhì)界面（EEI）問題阻礙了高能量密度鋰金屬電池（LMBs）在實踐中的進(jìn)一步應(yīng)用。在此，復(fù)旦大學(xué)沈劍鋒、葉明新、南開大學(xué)房華毅通過直接固化電極表面上的功能性含硼單體來設(shè)計雙層異質(zhì)結(jié)構(gòu)凝膠聚合物電解質(zhì)（BGPE），以確保優(yōu)異的導(dǎo)電性，同時解決界面問題，實現(xiàn)持久的耐高壓性和鋰枝晶抑制。
本文要點(diǎn)：
1) BGPE中3D交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的未被占據(jù)p軌道部分不但提高了Li+轉(zhuǎn)移數(shù)（0.78），而且通過錨定PF6-陰離子和調(diào)節(jié)均勻的Li沉積，增強(qiáng)了Li金屬的界面穩(wěn)定性并抑制了枝晶生長，從而確保了Li/BGPE/Li電池的長循環(huán)周期。
2) 此外，功能添加劑亞磷酸三（三甲基甲硅烷基）酯和三（五氟苯基）硼烷可以優(yōu)先氧化和分解，形成穩(wěn)定的富B、F和Si的EEI，有效調(diào)節(jié)EEI的均勻生長。因此，LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/BGPE/Li和LiFePO4/BGPE/Li全電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)和優(yōu)異的倍率性能。
Longli Ma et.al Designing Bilayer Heterostructure Functional Polymer Electrolytes with Interfacial Engineering Strategy for High-Performance Lithium Metal Batteries Adv. Functional Mater. 2025
https://doi.org/10.1002/adfm.202414816
