編輯總結(jié)
一種堅(jiān)固的玻璃態(tài)超分子聚合物被證明可以通過在鹽水中緩慢溶解為可代謝化合物來防止海洋微塑料的形成。本文通過將六偏磷酸鈉或硫酸化多糖與胍基硫酸鹽通過鹽橋連接，可以排除硫酸鈉，從而形成一個(gè)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，該網(wǎng)絡(luò)在添加電解質(zhì)前保持穩(wěn)定。干燥后的材料是一種可模塑和可回收的熱塑性塑料，并且可以通過疏水涂層實(shí)現(xiàn)水中穩(wěn)定性?！?Phil Szuromi
研究背景
在海洋中能夠代謝的塑料是可持續(xù)未來的高度追求目標(biāo)。在本研究中，東京大學(xué)和日本理化學(xué)研究所(RIKEN)先進(jìn)物質(zhì)科學(xué)研究中心的相田卓三(Takuzo Aida)教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種前所未有的塑料，其在機(jī)械上堅(jiān)固，同時(shí)由于其在電解質(zhì)作用下的解離特性，在生物相關(guān)條件下可以被代謝。相關(guān)論文在Science期刊上發(fā)表了題為“Mechanically strong yet metabolizable supramolecular plastics by desalting upon phase separation”的最新論文。本文通過在水中將六偏磷酸鈉與二功能或三功能胍基硫酸鹽通過鹽橋連接，形成一個(gè)交聯(lián)的超分子網(wǎng)絡(luò)，該網(wǎng)絡(luò)在未重新補(bǔ)充電解質(zhì)時(shí)具有穩(wěn)定性。這種非同尋常的穩(wěn)定性來源于液-液相分離過程，該過程將通過鹽橋形成的硫酸鈉排除到水豐富的相中。將剩余的濃縮液相干燥可得到玻璃態(tài)塑料，這種塑料具有可熱塑成型特性，如熱塑性塑料，并且通過疏水性Parylene C涂層可以在水中使用。該方法還可擴(kuò)展到基于多糖的超分子塑料，其適用于三維打印技術(shù)。
研究亮點(diǎn)
1.本研究首次通過非共價(jià)合成方法，構(gòu)建了一種既具有機(jī)械強(qiáng)度，又能在生物相關(guān)條件下代謝的新型超分子塑料。研究者利用六偏磷酸鈉（SHMP）與二或三功能胍基硫酸鹽（Gu基單體）在水中的鹽橋作用，形成一個(gè)高密度交聯(lián)的三維超分子網(wǎng)絡(luò)，展現(xiàn)出前所未有的強(qiáng)度與可代謝特性。2.實(shí)驗(yàn)中，SHMP和胍基單體的混合物通過液-液相分離（LLPS），排除了形成鹽橋后生成的硫酸鈉，形成一個(gè)高度濃縮的液相。這種液相進(jìn)一步干燥后，得到具有玻璃態(tài)特性的熱塑性塑料。干燥后的塑料具有熱塑性可加工特性，并可通過疏水涂層（如Parylene C）實(shí)現(xiàn)水環(huán)境中的穩(wěn)定性。3.實(shí)驗(yàn)通過核磁共振（NMR）和動(dòng)態(tài)光散射（DLS）等技術(shù)，發(fā)現(xiàn)該交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)在未補(bǔ)充電解質(zhì)時(shí)穩(wěn)定，而在添加電解質(zhì)后迅速解離。進(jìn)一步研究表明，這種解離使塑料能夠轉(zhuǎn)化為可代謝的小分子化合物，例如磷酸鹽和胺類，滿足在海洋環(huán)境中的降解需求。
圖文解讀
圖1.通過液液相分離（LLPS）脫鹽實(shí)現(xiàn)的不可逆超分子聚合。圖4. SPs的可回收可降解特性及其向基于多糖的SPs（ChSPs）的應(yīng)用擴(kuò)展。
結(jié)論展望
本研究開發(fā)的交聯(lián)超分子聚合物是無色、透明、不易燃、機(jī)械強(qiáng)度高的高密度（約1.6g/cm3）玻璃態(tài)材料，表現(xiàn)出典型的熱塑性塑料的松弛行為。超分子聚合物通過LLPS驅(qū)動(dòng)的脫鹽從其單體組分中合成，且在重新加鹽后可輕松回收，從而實(shí)現(xiàn)循環(huán)經(jīng)濟(jì)。這些超分子聚合物，包括基于多糖的ChS超分子聚合物，不會(huì)生成微塑料，因?yàn)樗鼈兣c電解質(zhì)解離后可被微生物在生物相關(guān)條件下代謝。更重要的是，超分子聚合物、ChS超分子聚合物及其單體通常具有較低的突變潛力。展望未來，深入理解超分子聚合物有望在基礎(chǔ)科學(xué)和實(shí)際應(yīng)用中取得顯著進(jìn)展。我們的研究成果為探索具有潛力補(bǔ)充傳統(tǒng)塑料、緩解全球變暖并實(shí)現(xiàn)可持續(xù)未來的材料提供了重要的一步。Yiren Cheng et al. ,Mechanically strong yet metabolizable supramolecular plastics by desalting upon phase separation.Science386,875-881(2024).DOI:10.1126/science.ado1782
