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結(jié)合無(wú)機(jī)陶瓷和有機(jī)聚合物固態(tài)電解質(zhì)的優(yōu)點(diǎn)，以LiI-3羥基丙腈（LiI-HPN）無(wú)機(jī)-有機(jī)雜化體系為代表的小分子固態(tài)電解質(zhì)具有良好的界面相容性和高模量。然而，盡管它們含有LiI相成分，但它們?nèi)狈逃械腖i⁺導(dǎo)電能力，阻礙了它們?cè)阡嚱饘匐姵刂械臐撛趹?yīng)用。

在此，上海大學(xué)Siqi Shi，Jia Yu受離子傳導(dǎo)行為演化趨勢(shì)和第一性原理分子動(dòng)力學(xué)模擬的啟發(fā)，提出了一種逐步非晶化策略來(lái)打破LiI-HPN的Li+傳導(dǎo)瓶頸。

文章要點(diǎn)

1）它涉及成分（LiI含量增加）、時(shí)間（長(zhǎng)時(shí)間靜置）和溫度（高溫熔化）調(diào)節(jié)三個(gè)遞進(jìn)步驟，從本質(zhì)上構(gòu)建了一種非晶化程度增強(qiáng)的小分子基復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)，實(shí)現(xiàn)了從I^-到Li⁺導(dǎo)體的有效轉(zhuǎn)換并提高了電導(dǎo)率。

2）作為證明，逐步優(yōu)化的LiI-HPN在與Li₄Ti₅O₁₂陰極配合的鋰金屬電池中成功運(yùn)行，在250次循環(huán)中提供了相當(dāng)大的兼容性和穩(wěn)定性。該工作不僅闡明了LiI-HPN無(wú)機(jī)-有機(jī)雜化體系的離子傳導(dǎo)機(jī)制，而且為拓寬高相容性小分子固態(tài)電解質(zhì)的應(yīng)用場(chǎng)景提供了合理的策略。

參考文獻(xiàn)

Tao Song, et al, Enabling the Operation of Highly Compatible LiI–3-Hydroxypropionitrile SmallMolecule Solid-State Electrolytes in Lithium Metal Batteries via Stepped-Amorphization Strategy, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305004

DOI: 10.1002/anie.202305004

https://doi.org/10.1002/anie.202305004